L'aventure se déroule dans de vastes zones ouvertes de la région de Hisui, qui n'est autre que Sinnoh dans le passé, bien avant que la Ligue Pokémon ne soit créée. Le joueur intègre le Corps des Chercheurs du Groupe Galaxie, basé à Rusti-Cité, avec pour mission d'épauler le Professeur Lavande dans la documentation des espèces Pokémon afin d'élaborer le tout premier Pokédex de la région. À cette époque, les liens avec les Pokémon restent rares : dresseurs, arènes, ligue — rien de tout cela n'existe encore.
Comme Sinnoh, Hisui s'inspire de l'île japonaise de Hokkaido, mais Légendes Pokémon : Arceus puise dans une autre période historique de cette île : celle de sa colonisation au début de l'ère Meiji (1868-1912). La structure du jeu repose sur un ensemble de plusieurs zones ouvertes distinctes plutôt que sur un unique monde ouvert continu. Le joueur part de Rusti-Cité, village servant de base aux missions, pour s'élancer en excursion dans les différentes zones de la région. Chaque zone possède son propre biome — prairies verdoyantes, sommets enneigés, plages de sable blanc — abritant les espèces Pokémon qui lui correspondent. Le Mont Couronné s'élève au centre de la carte, entouré de tous côtés par des zones aux environnements distincts.
Le Pokédex de Hisui compte 242 Pokémon, avec une particularité par rapport aux opus précédents : il n'est pas remis directement au joueur, qui devra le fabriquer lui-même. Contrairement aux jeux précédents, attraper ou simplement apercevoir un Pokémon une seule fois ne suffit pas pour compléter son entrée dans le Pokédex de Hisui. Il faut accomplir une série de tâches de recherche propres à chaque espèce pour faire progresser le niveau de chaque fiche. Compléter ces tâches augmente le rang du joueur, lui permettant d'explorer davantage la région de Hisui.
Ce jeu de la série principale tente de la renouveler en s'inspirant des jeux d'action-RPG, tout en proposant un système de combats au tour par tour renouvelé pour la franchise. Pour engager un combat, il suffit de lancer une Poké Ball contenant l'un de ses Pokémon sur un Pokémon sauvage : la transition vers le combat s'effectue alors sans écran de chargement, contrairement aux épisodes précédents. Le déroulement des affrontements fonctionne différemment des anciens jeux de la série : là où les parties se jouaient tour par tour avec une action par Pokémon, c'est désormais les statistiques des Pokémon et d'autres facteurs qui déterminent combien d'actions chaque créature peut effectuer et dans quel ordre.
Pour la première fois dans la série, le joueur peut choisir entre deux styles d'attaque : le Style Agile, qui augmente la vitesse du Pokémon et lui permet d'attaquer deux fois de suite au détriment de la puissance, et le Style Fort, qui booste la puissance d'attaque au prix d'un temps d'attente plus long avant le prochain coup. Ces styles s'utilisent de façon stratégique pour prendre l'avantage au combat.
La capture des Pokémon sauvages repose sur une mécanique d'approche directe. Le joueur peut observer les Pokémon à distance pour mieux comprendre leurs comportements, puis s'approcher discrètement, se baisser dans les hautes herbes pour ne pas être détecté, et lancer sa Poké Ball au bon moment. Certains comportements — voire des espèces entières — n'apparaissent que dans des conditions précises, comme à une heure particulière de la journée ou sous certaines météos. Les Pokémon sauvages réagissent différemment selon leur espèce : certains chargent dès qu'ils repèrent le joueur, d'autres prennent la fuite. Le personnage contrôlé peut s'accroupir et effectuer des roulades pour esquiver les attaques, car dans ce jeu, les Pokémon sauvages peuvent blesser directement le protagoniste.
Légendes Pokémon : Arceus introduit dans la série une mécanique de crafting, sobre mais bien intégrée au gameplay. Durant l'exploration, le joueur ramasse des plantes, des baies et des objets au sol, ou les fait récolter par ses Pokémon. Ces ingrédients servent ensuite à fabriquer différents types de Poké Balls — dont de nouvelles variantes — ou des outils permettant de se dissimuler plus efficacement lors des séquences de capture.
À chaque sortie de Rusti-Cité, des camps de base servent de points d'appui : le joueur peut s'y reposer pour régénérer la santé de son équipe, ou utiliser un établi pour fabriquer des objets. Au fil de l'aventure, le joueur reçoit une Flûte Céleste lui permettant d'invoquer des Pokémon montures pour se déplacer sur terre, traverser les étendues d'eau ou parcourir les airs.
Les Pokémon Barons sont des individus particulièrement agressifs, reconnaissables à leurs yeux rouges et leur carrure imposante. Ils attaquent à vue et récompensent le joueur d'objets rares s'il parvient à les capturer. Un autre phénomène marquant fait son apparition en cours d'aventure : les Distorsions Spatio-Temporelles, des zones éphémères contenant de nombreuses récompenses et des Pokémon exclusifs. Les Pokémon présents dans ces distorsions varient selon les régions traversées.
Une mise à jour gratuite intitulée Aurore ajoute des apparitions massives de Pokémon à travers Hisui, ainsi que de nouveaux défis comme le Défi Onirique Éternel, qui permet d'affronter des Pokémon Légendaires. Ce contenu est disponible après avoir visionné le générique de fin.
Le jeu bénéficie également d'une compatibilité avec Pokémon HOME, permettant aux joueurs de synchroniser leur sauvegarde pour transférer des Pokémon d'un jeu à l'autre et d'obtenir des récompenses spécifiques. Les joueurs disposant d'une sauvegarde de Pokémon Diamant Étincelant ou de Pokémon Perle Scintillante peuvent accéder à une mission de recherche permettant d'ajouter le Pokémon fabuleux Darkrai à leur équipe, mission disponible à Rusti-Cité après avoir terminé le jeu. Une sauvegarde de Pokémon Épée ou de Pokémon Bouclier permet quant à elle de débloquer une mission pour obtenir le Pokémon fabuleux Shaymin (Forme Terrestre).
À sa sortie, Légendes Pokémon : Arceus a reçu un accueil favorable de la presse spécialisée, avec un score de 83/100 sur Metacritic, l'un des scores les plus élevés attribués à un jeu Pokémon sur Nintendo Switch. Le jeu est disponible en version boîte standard pour Nintendo Switch.
